解开原始RNA反应中左手氨基酸的谜团
虽然人类对一切事物的对称性都有一种审美偏好,但当涉及到氨基酸时,大自然更喜欢不对称的单手形式——蛋白质的组成部分,推而广之,所有生物的组成部分。
但是左手氨基酸这个术语是什么意思呢?氨基酸是以碳原子构成其中心骨架的有机分子。它们通常包含一个手性碳,即连接到四个不同官能团的碳。这使得氨基酸具有光学活性的手性分子具有互为镜像且不可重叠的结构,就像我们的左手和右手一样(图1)。根据这些分子相互作用和控制光的方向的方式,它们分为 L 型(左手)和 D 型(右手)。令人着迷的是,自然界产生的所有蛋白质都是由L型氨基酸链组成的。这种现象被称为生物或氨基酸同手性,其进化起源和潜在机制一直是一个长期存在的科学难题。
要解决这个难题,重要的是要了解在原始 RNA 微型螺旋的某些反应中看到的手性选择性(图 2,上部)。因此,东京理科大学 (TUS) 副教授 Tadashi Ando 和教授 Koji Tamura 研究了这些反应背后的可能机制及其手性选择性。他们发表在《生活》杂志上的研究使用计算机模拟(图 2,下方)来阐明为什么在原始 RNA 氨酰化反应中氨基酸 L-丙氨酸比 D-丙氨酸更受欢迎,而没有任何核酶或酶控制选择性。氨基酰化反应是重要的生物学反应,涉及翻译过程中氨基酸与 tRNA 的连接。“许多先前的研究表明,氨酰化的手性选择性可能是由双螺旋构象约束下氨基酸侧链的空间冲突引起的。不过,这还没有完全解释清楚。” 安藤博士说,同时强调“这项研究将帮助我们更深入地了解地球上的生物体如何利用 L-氨基酸以及它们在进化连续体中扮演的角色。”
通过实验直接观察 RNA 中的手性选择性反应非常具有挑战性。因此,该团队采用了分子动力学 (MD) 模拟策略,将基于薛定谔方程的量子力学 (QM) 计算与基于牛顿经典力学的分子力学 (MM) 计算相结合。该团队选择了基于 QM/MM 的 MD 方法而不是传统的 MD 方法,因为与后者不同,前者可以在化学反应的各个阶段提供原子级结构图,包括涉及键断裂和形成的那些。
一旦配备了强大的 QM/MM 策略,该团队就可以在建模的 RNA 上模拟 L-和 D-丙氨酸氨基酰化反应。自由能分布分析表明,L-丙氨酸反应的能垒比 D-丙氨酸反应的能垒低 9 kcal/mol(图 2,下方)。模型机制还表明,在其过渡态(即反应能量最大的短寿命分子构型)中,由于官能团的几何排列,L-氨基酸比其 D 型对应物具有更高的静电稳定性在它的结构中。这一观察结果为先前无法解释的 RNA 微型螺旋中 L-氨基酸的选择性氨酰化趋势提供了一个合理的理由。
论文中提出的见解使我们更进一步了解驱动氨基酸同手性的机制,这是破译生命化学起源的重要一步。该团队认为,除了揭开这个谜团之外,研究中强调的 QM/MM 计算的精确使用将鼓励更多研究人员使用这些技术进行进一步的基础和应用研究。“ tRNA 氨酰化是蛋白质合成中的关键反应,使用计算科学阐明 L-氨基酸选择性有望导致控制手性选择性反应的蛋白质工程和核酸工程的新发展,”Ando 博士总结道。
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