揭示NiO电催化剂在醇电氧化反应中的催化作用

本研究由化学化工学院先进催化工程研究中心化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室陈伟博士、邹玉琴教授和王双银教授领导,湖南大学). 本研究揭示了 NiO 上伯醇/邻位二醇电氧化反应的反应机理，特别是电化学和非电化学步骤之间的协同作用。

NiO 上的醇电氧化是一种间接电氧化反应，以亲电子氧作为氧化还原介质。其中，电化学步骤是电化学产生亲电氧物质。该团队发现了两种NiO电催化剂的作用机制，即涉及氢原子转移的亲电氧介导机制(EOM-HAT)和涉及CC键断裂的亲电氧介导机制(EOM-Cleavage of CC bond)。EOM-HAT 与醛水合之间的协同作用导致伯醇 (R-CH 2OH) 到 NiO 上的羧酸 (R-COOH)。另一方面，EOM-HAT 和 EOM-CC 键的裂解之间的协同作用导致邻位二醇 (R-CHOH-CH 2 OH )在 NiO 上电氧化为 R-COOH 和甲酸 (HCOOH)。

这项研究强调了醇电氧化反应中电化学和非电化学步骤之间的协同作用。建立了基于镍基电催化剂的醇电氧化反应的统一反应机理。

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