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氧气对甲烷干重整中镍催化剂性能的影响

摘要 柏林马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所无机化学和理论系的科学家们共同努力,为催化剂表面发生的过程以及在 DRM 过程中如何调节催化...

柏林马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所无机化学和理论系的科学家们共同努力,为催化剂表面发生的过程以及在 DRM 过程中如何调节催化性能提供了基本见解。

特别是,他们通过结合实验和计算科学技术,包括操作扫描电子显微镜、近环境压力 X 射线光电子能谱和计算机视觉,研究了 DRM 过程中不同氧物质在镍催化剂上的作用。他们强调了离解CO 2吸附在调节催化剂氧含量和CH 4活化方面的关键作用。此外,他们发现催化剂上存在三种亚稳态氧:原子表面氧、次表面氧和本体 NiO x。有趣的是,它们表现出不同的催化特性,它们的相互作用和转化引起了表面态和催化功能的振荡。

他们观察到一些表面氧泄漏到催化剂本体中,降低了催化剂用于CH 4活化的可用性,并有利于CO 2和O 扩散。X射线光谱仪和透射电子显微镜进一步证明了泄漏的程度,揭示了催化剂表面以下几纳米处存在氧气。因此,新的金属位点被暴露,从而导致氧吸收速率的增加和H 2 /CO产物比率的降低。最后,他们了解到 CO 2的共同供给对于 CH 4转化至关重要,可能有助于其活化以及含氧物质的存在。“令人印象深刻的是,Ni-O 系统的亚稳定性如何自我调节催化性能,并且反应物中的一种元素可以指导整个过程,这取决于其位置和化学性质。我们希望我们的发现能够提供新的信息该项目的负责人兼该研究的合著者 PD 博士托马斯·伦肯贝恩 (Thomas Lunkenbein) 说道。

了解催化剂表面的亚稳定性,以及如何控制它们以稳定动态活性状态,对催化的未来具有重要意义。特别是,它提供了可以转移到工业水平和反应堆设计的见解,其中有利于具有最小能量妥协的活性状态。这可以通过使用更有效的氧化剂来实现,例如水 (H 2 O) 和一氧化二氮 (N 2 O),或者通过纳米颗粒或薄膜技术减少氧气泄漏到本体中。基于定制薄膜的催化剂开发是 CatLab 的重点,CatLab 是 FHI、柏林亥姆霍兹中心 (HZB) 和工业合作伙伴之间的联合研究平台,由联邦教育和研究部 (BMBF) 资助旨在作为研究和工业之间的桥梁。

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